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出版者:Alpha Science International, Ltd

作者:P. Gopalan (Editor) A. R. Kulkarni (Editor)

出品人:

页数:224

译者:

出版时间:2001-03-01

价格:USD 130.00

装帧:Hardcover

isbn号码:9788173194016

丛书系列:

图书标签:

• 离子传导
• 固体电解质
• 材料科学
• 电化学
• 能源材料
• 电池材料
• 燃料电池
• 传感器
• 离子导体
• 无机化学

固态电解质中的离子输运机制：原子尺度的理解与材料设计 导言 随着全球对可持续能源解决方案需求的日益增长，能源存储与转换技术正经历着一场深刻的变革。锂离子电池（LIBs）作为当前最成熟的二次电池技术，其能量密度和安全性依然面临挑战。传统的液态有机电解质虽然能量密度较高，但其易燃性、电化学窗口限制以及与电极界面的不稳定性，极大地制约了高能量密度和长寿命电池的开发。 固态电池（Solid-State Batteries, SSBs）因其固态电解质的本质安全性和高电压稳定性，被视为下一代储能系统的颠覆性技术。然而，将固态电解质的应用从实验室推向商业化，核心挑战在于如何实现与液态电解质相当甚至更高的离子电导率，并确保其在宽泛的电化学窗口内保持优异的界面兼容性。 本书旨在深入探讨固态电解质中离子输运的微观机制，并以此为基础，系统性地阐述新型高性能固态电解质材料的设计、合成与表征方法。我们将聚焦于理解从原子尺度到宏观尺度的离子运动规律，为材料科学家和电化学工程师提供一套全面的理论框架和实践指导。 --- 第一部分：固态电解质的基础理论与离子输运基础 第一章：离子导体分类与性能指标 本章首先对各类固态电解质进行系统的分类，主要包括氧化物（如钙钛矿型、石榴石型、NASICON型）、硫化物（如Li10GeP2S12, LAGP等）以及聚合物固态电解质。我们将详细阐述衡量离子导体性能的关键参数，如室温离子电导率（$sigma$）、迁移数（$t_{Li^+}$）、电化学稳定性窗口（ESW）以及机械性能（杨氏模量和硬度）。特别地，本章将区分“快速离子导体”与“离子玻璃态导体”的概念，并探讨如何利用阻抗谱分析（EIS）准确解耦晶界、相界与晶粒内部的电阻贡献。 第二章：原子尺度上的离子跳越机制 理解离子输运，必须回归到原子和缺陷的层面。本章将聚焦于离子在晶格或无定形结构中迁移的动力学过程。 2.1 缺陷化学与本征迁移：探讨锂离子在不同晶体结构中因晶格缺陷（如空位、间隙离子）而产生的浓度梯度和迁移路径。我们将引入点缺陷理论，计算不同温度下平衡缺陷浓度的分布，并解析由锂离子的迁移活化能垒（$E_a$）对电导率的决定性影响。 2.2 输运模型比较：对比经典的Nernst-Einstein方程、Bravais-Frenkel模型以及更精细的随机游走模型。重点分析弛豫时间、扩散系数与电导率之间的关系，特别是在高浓度锂离子体系中，如何处理离子间的库仑相互作用和“阻塞效应”。 2.3 振动光谱学的应用：介绍利用拉曼光谱（Raman）、红外光谱（IR）和中子非弹性散射（INS）技术，直接探测锂离子的低频振动模式和局部环境变化，以此来揭示限制离子运动的“瓶颈”模式。 --- 第二部分：高性能晶体固态电解质的设计与优化 第三章：氧化物固态电解质的结构调控 氧化物电解质以其高化学稳定性著称，但通常存在界面接触不良和离子电导率偏低的问题。本章将深入研究如何通过元素掺杂和结构工程来提升其性能。 3.1 石榴石型氧化物（e.g., LLZO）：详细剖析Li7La3Zr2O12 (LLZO) 的掺杂策略。重点讨论四价离子（如Zr$^{4+}$被Si$^{4+}$或Ta$^{5+}$取代）对锂空位浓度的影响，以及如何通过表面改性（如ALD技术）来抑制与金属锂负极接触时形成的阻抗层。 3.2 钙钛矿和NASICON结构：分析这些材料中锂离子通道的几何限制。讨论“空间效应”——即较大半径的替代离子如何通过扭曲晶格，为锂离子创造更优化的跳跃路径，从而降低活化能。 第四章：硫化物固态电解质的合成与界面工程 硫化物电解质（如Li3PS4, Li10GeP2S12）因其高离子电导率（可达$10^{-2} ext{S/cm}$）成为研究热点，但其对湿气的敏感性和与正极的反应性是主要障碍。 4.1 高离子电导率的来源：阐释硫化物结构中锂离子“自由体积”的增大及其低有效质量对高扩散系数的贡献。比较溶剂热法、机械化学研磨（MA）法和高温固相合成法在获得高纯度、高密实度电解质薄膜方面的优劣。 4.2 界面稳定性与阻抗降低：这是硫化物应用的关键。本章详细探讨了界面反应机理，包括在充放电过程中Li-S界面形成的阻抗层（如Li$_2$S/Li$_3$P界面相）。研究如何使用高熵合金或无机涂层（如Al2O3, LiPON）作为缓冲层，有效钝化表面活性，并改善固-固接触的杨氏模量匹配性。 --- 第三部分：聚合物电解质与复合材料 第五章：聚合物电解质中的动态弛豫与离子链运动 聚合物电解质（SPEs）因其优异的柔韧性和加工性而受到关注。然而，其离子电导率受限于聚合物链段的运动（即“解耦问题”）。 5.1 链段运动与离子解耦：运用自由体积理论和动态力学分析（DMA）来解释锂离子传输如何依赖于聚合物主链的运动。区分离子运动与聚合物弛豫的“耦合”和“解耦”区域。 5.2 离子液体与凝胶聚合物电解质（GPEs）：探讨将离子液体掺入聚合物基体中，以提供更多自由容量给锂离子，并降低聚合物的玻璃化转变温度（$T_g$）。分析GPEs在电化学循环中稳定性的提升机制。 第六章：纳米复合固态电解质的设计原理 为了解决纯相电解质的固有缺陷（如低电导率或差的机械性能），纳米复合策略被广泛采用。 6.1 界面效应的利用：研究惰性纳米填料（如SiO2, Al2O3）或活性填料（如Li3PO4）加入到晶体或聚合物基体中后，在界面处诱导形成的“高导电性相”或“锂富集区”。解析纳米颗粒对晶界阻抗的抑制作用，并量化界面相的厚度和离子扩散速率。 6.2 机械性能与界面压力：讨论如何利用高模量的纳米填料提高电解质的抗针扎能力，同时利用这些填料增强电解质与电极之间的接触压力，从而有效降低接触阻抗。本章将涉及有限元分析（FEA）在预测电极/电解质接触压力分布中的应用。 --- 第四部分：电化学界面与电池集成 第七章：固态电解质/电极的电化学兼容性 固态电池的性能瓶颈往往不在于电解质本身，而在于固-固界面的接触质量和化学稳定性。 7.1 界面阻抗的形成与表征：深入分析界面接触不良（物理接触不足）与界面反应（化学不兼容）如何共同贡献于界面电阻。重点介绍同步辐射技术和透射电镜（TEM）对界面层原位成像和元素扩散分析的重要性。 7.2 负极界面：锂枝晶的生长与抑制：对于金属锂负极，探讨锂枝晶穿透电解质的微观机制。分析不同材料（硫化物 vs 氧化物 vs 聚合物）对锂枝晶生长的抵抗力差异，以及通过电场调控和机械性能设计来引导均匀锂沉积的策略。 第八章：全固态电池的构建与系统集成 本章将理论知识应用于实际电池设计。 8.1 电池堆叠技术：对比单层电解质膜制备技术（如热压、冷压、原位反应）与多层电解质/电极复合结构的设计。讨论如何通过优化电极涂层设计（如梯度结构、高负载量电极）来提升电池的体积能量密度。 8.2 循环性能与寿命预测：探讨界面衰变、体积膨胀和锂枝晶穿透如何导致电池容量衰减。引入基于电化学阻抗谱的等效电路模型（ECM）来解耦不同衰减源的贡献，并为长循环寿命的固态电池提供设计指南。 --- 结论 本书通过系统深入的理论分析和前沿的实验验证，揭示了固态电解质中离子输运的复杂性。从原子尺度的缺陷机制到宏观尺度的界面工程，我们提供了一套完整的工具箱，以期推动下一代安全、高能量密度的固态电池技术的商业化进程。本书不仅适合固态电化学领域的研究人员，也为从事电池材料设计和器件集成的工程师提供了宝贵的参考。

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